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光催化水氧化过程通过实现光催化水分解和CO 2/N2固定,在实现高效的太阳能转化为化学过程中发挥着至关重要的作用。然而,缺乏精心设计的光催化剂来克服水氧化动力学缓慢的问题,阻碍了正在进行的研究。因此,开发高效的水氧化光催化剂具有重要意义。
中国科学院福建物质结构研究所王耀兵教授团队在《ScienceAdvances》上发表的一项研究中,提出了一种合理设计离子型共价有机骨架材料(CoTPP-CoBpy)的新方法。3)具有原子超薄纳米片形态、高亲水性、有效的电荷分离和有利于水氧化机制的动力学。CoTPP-CoBpy3水氧化光催化剂的性能优于大多数报道的COF基光催化剂。
研究人员通过原子力显微镜(AFM)和冷冻TEM(透射电子显微镜)展示了CoTPP-CoBpy3在各种溶剂中的超薄纳米片形貌。他们通过接触角测量(CA)、zeta 电位测试和密度泛函理论(DFT)计算证实了超亲水性。
基于飞秒瞬态吸收(fs-TA)光谱对电荷分离特性的分析,研究人员实现了两个三重态之间的超快分子内电荷转移(ICT)、延长的激发态寿命和中继电子转移途径。
通过结合DFT计算和原位衰减全反射红外光谱(原位ATR-IR)光谱,他们首次证明了单个钴活性位点中的端上型超氧自由基吸附,这表明了动力学上有利的水氧化途径。
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